近日,吉林大学物理学院新型电池物理与技术教育部重点实验室杜菲教授、吉林大学材料科学与工程学院汽车材料教育部重点实验室曾毅教授、中国第一汽车集团有限公司首席科学家王德平主任合作在全固态锂金属电池研究方面取得重要进展,通过晶界电子绝缘的表面修饰策略,成功实现了全固态锂金属电池在临界电流密度和循环寿命方面的显著提升。相关成果以“Surface morphogenesis of argyrodite-type solid electrolytes with electron-blocking secondary phases for dendrite-free all-solid-state lithium metal batteries”为题发表在《材料科学与工程R》(Materials Science & Engineering R)上。
全固态锂金属电池(ASSLMBs)凭借不可燃的无机电解质体系,兼具高机械强度与非易燃特性,显著提升了电池安全性与循环稳定性,成为电动汽车及先进航空领域的理想选择。锂金属负极因其高理论比容量(3860 mAh/g)与极低负电位(-3.04 V vs. SHE),被视为突破能量密度瓶颈的最佳选择。然而,其实际应用仍面临三大核心挑战:离子传输动力学缓慢、界面副反应和锂枝晶不可控生长。当前改善策略虽提出构建人工界面相(如Li₃N/LiF稳定层)抑制锂负极界面枝晶成核和副反应,但对固态电解质内部晶界传播路径的抑制效果有限。
研究团队以表面修饰策略为核心,通过理论筛选结合机械球磨法将二元金属氯化物(BaCl2/LaCl3)与硫化物基固体电解质Li5.5PS4.5Cl1.5(LPSCl)复合,构建了具有电子绝缘特性的复合固体电解质体系。该设计依托于宽带隙第二相(BaCl2/LaCl3)在晶界处的物理屏障作用,不仅显著抑制了电子泄漏和锂枝晶沿晶界传播,还通过界面优化形成了稳定的锂/固态电解质界面。该表面修饰策略提升临界电流密度至4.1 mA cm⁻²(LPSCl- BaCl2)和4.0 mA cm⁻²(LPSCl- LaCl3),较未修饰LPSCl显著提高。此外,Li|NCM83全电池在5.4mAh cm-2高负载下50次循环后容量保持率达85.2%。通过一系列材料表征技术,结合离子/电子电导率测试、对称电池/全电池循环测试、CV及库仑效率分析,全面揭示了晶界电子绝缘第二相的作用机制。